近日,我校新能源材料与低碳技术研究院张志明&鲁统部教授团队,在国际知名期刊Nature Synthesis上发表题为“Photo-induced synthesis of heteronuclear dual-atom catalysts”的论文。
异双核金属团簇催化剂合成的挑战是控制异金属之间的相互识别与团簇中双金属中心结构的精确确定。而在合成过程中,金属中心1(M1)与金属中心2(M2)易于形成M1-M1,M2-M2与M1-M2双核团簇的混合物。本工作提出了光诱导合成策略,有效避免了同金属离子识别成核,精准合成了异双核团簇催化剂,耦合光吸收材料构建了系列“M
1
M
2
@吸光材料”复合催化剂。首先选用PCN作为光敏性载体,采用热解法固载第一金属中心M1,避免引入M2时M1-M1的相互成对,进一步光激发驱动PCN中光生电子富集于M1位点,识别、捕获与还原M2位点,实现在光敏性载体上精准构建异双核团簇。通过调整金属种类,设计与合成了六例“异双核团簇@PCN”耦合催化材料,提出了普适性光诱导合成策略,并实现了耦合催化剂的宏量制备。系统实验表明,双金属中心协同可高效驱动光催化制氢与乳酸光氧化制备高附加值有机化学品,催化效率较单核催化剂提升近4倍。
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