近日，海南大学林仕伟教授和刘一蒲副教授与新加坡南洋理工大学范红金教授合作，在一区 top 期刊 Advanced Functional Materials (IF=19.0) 上发表题为《 Data-Driven Screening of Pivotal Subunits in Edge-Anchored Single Atom Catalysts for Oxygen Reactions 》的研究论文。海南大学 2021 级硕士研究生叶齐通和本科生易星行为本文共同第一作者。刘一蒲副教授，林仕伟教授以及新加坡南洋理工大学范红金教授为论文共同通讯作者。

单原子催化剂（ Single atom catalysts, SACs ）具有活性位点高度可控的优点，能够作为理想的模型系统，连接均相催化与异相催化。锚定在碳载体上的单原子作为一类经典的单原子催化结构，已被证实能够高效催化氧还原催化反应（ ORR ）及析氧反应（ OER ）。传统的 SAC 结构中的 TM-N ₄ 活性区具有相对固定的过渡金属氧化态及局部环境，这制约了相应活性位点催化活性的进一步提升。然而，在碳载体边缘位点存在着大量 sp ² 杂化的不饱和碳结构，这类特殊缺陷环境为有效调谐过渡金属活性位点提供了新的可能。近期的相关实验报道已经证实这类边缘锚定型单原子结构（ Edge-anchored single atom catalysts, E-SACs ）相较传统单原子结构展现出更为优异的催化活性。但是，现有的研究都只关注了某些特殊的 E-SAC 结构，对整体 E-SAC 结构的稳定性及催化活性趋势认识不足，没有摸清这类结构的系统性构效关系。

为此，林仕伟教授团队构建了一套高通量计算结合机器学习的工作流用于筛选高效 E-SAC 催化结构及抽提关键 E-SAC 构效关系。该工作结合 26 种过渡金属及 3 种 TM-N _x 配位环境系统构建了 78 种 E-SAC 理论模型（ E-TM-N _x -C ），利用高通量密度泛函理论计算方法，进行“结构稳定性 - 催化活性 - 催化稳定性”的筛选研究。结果表明， FeN ₄ ， CuN ₃ ， ZnN ₄ 等 9 种 E-SAC 结构为潜在的 ORR 活性结构， NiN ₃ ， CoN ₄ ， AuN ₃ 等 12 种 E-SAC 为潜在的 OER 活性结构，同时， RhN ₄ 结构作为 OER/ORR 双功能催化结构能够匹敌 Pt (111) 的 ORR 催化活性以及 IrO ₂ (110) 的 OER 催化活性，为实验上合成该类结构提供理论参考。另外，该工作还发现经典 d 带中心理论无法很好的描述 E-SAC 体系的催化趋势，因此采用了机器学习（ ML ）方法成功找到了 E-SAC 中影响催化活性的 5 种关键因素，进一步证实了 “TM-N-C” 结构单元以及边缘效应对催化活性的关键作用，为多位点协同设计拓展高效边缘锚定型单原子结构提供了启示。

该项工作得到了国家自然科学基金、海南省院士创新平台科研专项基金、海南省自然科学基金、海南大学高层次人才科研启动基金等资助。

原文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202400107